高次谐波的产生是强激光场作用于原子或分子时发生的一个非常重要的非线性效应。高次谐波谱有很多重要的用途，如产生相干X射线，极紫外光源和孤立阿秒脉冲。尤其是孤立阿秒脉冲光源的获得，使得探测，控制微观电子动力学过程成为可能。高次谐波谱的截止频率对于其运用而言是一个关键方面。如何有效地提高截止频率受到了广泛的关注。使用长波长激光驱动可以显著拓宽截至区，但是谐波谱的效率会随着波长的增加而明显下降，这不利于谐波的运用。最近，研究者们发现将里德伯原子作为靶原子可以高效地拓宽谐波谱。然而，这种机制中要求驱动激光的脉宽要小于等于两个光周期。这在实验上是非常苛刻的条件。
武汉国家光电实验室陆培祥教授领导的超快激光研究团队对非均匀场驱动下里德伯原子的高次谐波过程进行了深入研究。研究发现里德伯态电子对驱动场的空间非均匀度依赖敏感。随着非均匀度的增大，里德伯态的电子相比于基态的电子可以获得更多的动能，从而在长周期脉冲驱动时谐波谱相比于基态时也可以高效拓宽。此外，通过调节驱动场的不均匀度，高次谐波过程中的量子通道可以被选择调控，里德伯态电子可以被控制在近乎同一时刻回复辐射高次谐波，这样可以产生相位锁定的高效超连续谱。通过对其滤波，可以获得孤立阿秒脉冲。该研究成果为多光周期驱动下高效孤立阿秒脉冲光源的获得提供了一种可行的方案。
该项工作得到了国家自然科学基金（11234004, 61275126）和国家重点基础研究发展计划（2011CB808103）的资助。该研究结果发表在Optics Express, Vol. 22, No. 21, P. 25909-25922 (2014)。

图1 非均匀场驱动下里德伯氢原子（Ψ1s+6p，红线）和基态氢原子（Ψ1s，蓝线）的高次谐波谱

图2 半值宽十飞秒的非均匀场驱动里德伯氢原子（Ψ1s+9d）的高次谐波谱（a，c，e和g）及相应的阿秒脉冲产生情况（b，d，f和h）。其中（d）和（h）两种情况可以获得孤立阿秒脉冲光源