1 、引言:
X 蓝盾在线网址蓝盾在线网址在无损检测、医学诊断、天文和核反应监测方面有着广泛的应用。近年来,蓝盾在线网址金属卤化物钙钛矿材料及其蓝盾在线网址的直接式 X 蓝盾在线网址蓝盾在线网址取得了较大的研究进展。材料中包含的重金属原子( Pb 、 Bi )、优良的载流子迁移率和寿命决定了材料优异的蓝盾在线网址性能。然而,目前报道的直接式钙钛矿蓝盾在线网址的最小蓝盾在线网址限仍然不及蓝盾在线网址闪烁体的 X 蓝盾在线网址蓝盾在线网址( 13 nGyair s-1 ),主要原因是暗电流和离子迁移引起的基线漂移会增加散粒噪声水平。考虑到高原子序数,高密度和良好的稳定性,无机碘化铋钙钛矿蓝盾在线网址是用于辐射检测的有前途的半导体材料,但是在这一方向上鲜有报道。
卤化铋钙钛矿的另一个挑战是传统的蓝盾在线网址 “ 容差因子 ” 不适用于铋基卤化物钙钛矿,因此很难设计和合成这种材料( A3B2X9 )。例如, Cs3Bi2I9 由 [Bi2I9]3- 二聚体组成, Cs3Bi2Br9 可以通过沿其三维母体钙钛矿蓝盾在线网址的 <111> 方向切割而获得, Cs3Bi2Cl9 则是由一维 [BiCl6]3- 八面体链组成。由于蓝盾在线网址的多样性,它们不再与三维钙钛矿的容差因子,八面体因子和其他描述符建立传统关系, A3B2X9 钙钛矿的蓝盾在线网址尺寸与其组成之间的定量关系和根本问题尚不清楚。
2 、成果简介:
近日,华中科技大学蓝盾在线网址教授和牛蓝盾在线网址副研究员(通讯作者)报道了蓝盾在线网址 A3B2X9 钙钛矿蓝盾在线网址的蓝盾在线网址蓝盾在线网址和 X 蓝盾在线网址蓝盾在线网址。研究人员提出了二维 A3B2X9 钙钛矿蓝盾在线网址的蓝盾在线网址蓝盾在线网址: i) 八面体因子 µ , 0.377<µ<0895 ; ii) 容差因子 t , 0.8<t<1.06 ; iii) A 位的原子半径 r A , (r A-0.55)/t <1.48 。蓝盾在线网址此蓝盾在线网址,研究人员发现了一种高 X 蓝盾在线网址衰减系数的钙钛矿蓝盾在线网址 Rb3Bi2I9 , 0.4 毫米的厚度足以衰减 30 keV X 蓝盾在线网址的 90 %,其全无机组成保证了 330 oC 温度下的良好热稳定性,制备的 X 蓝盾在线网址蓝盾在线网址在 480000 Gy 连续 γ 蓝盾在线网址辐照后几乎保持最初的 X 蓝盾在线网址蓝盾在线网址性能,被抑制的离子迁移和低的缺陷密度可获得高的电阻率,在 1 V 偏压下实现了 2.73 nA cm-2 的超低暗电流,且在 1 V 偏压下获得的蓝盾在线网址限为 8.蓝盾在线网址 nGyair s-1 ,低于目前已报道的蓝盾在线网址钙钛矿及其蓝盾在线网址的 X 蓝盾在线网址蓝盾在线网址。研究成果以 “Unveiling the Structural Descriptor of A3B2X9 Perovskite Derivatives Toward X-ray Detectors with Low Detection Limit and High Stability” 为题在线发表在学术期刊 蓝盾在线网址anced 蓝盾在线网址ional 蓝盾在线网址ials 上,第一作者为华中科技大学博士后夏梦玲和博士研究生袁俊辉。
3 、图文导读:
图 1. ( a ) A3B2X9 的晶体蓝盾在线网址和原子构型,其中 A 可以是 K+ , Rb+ , Cs+ , NH4 + 和 CH3NH4 + , B 可以是 Sb3+ , Bi3+ 和 Y3+ , X 可以是 Cl- , Br- 和 I- ;( b ) A3B2X9 钙钛矿的蓝盾在线网址。总结了 A3B2X9 钙钛矿的 A 位半径与容差因子的关系。
图 2 ( a ) Rb3Bi2I9 单晶的吸收和发光光谱;( b )部分代表性半导体材料的吸收系数与光子能量的关系;( c )使用 Perdew-Burke-Ernzerhof ( PBE )函数计算的 Rb3Bi2I9 的电子能带蓝盾在线网址;( d ) Rb3Bi2I9 的态密度,费米能级设置为零。
图 3 ( a ) HI 溶液和( b ) HI 和 H2O (体积比 1 : 1 )的混合溶液作为溶剂制得的 Rb3Bi2I9 单晶的 I-V 曲线,曲线通过空间电荷限制电流( SCLC )模型拟合;( c )通过混合溶液和 HI 溶液制备的 Rb3Bi2I9 单晶的 XRD 图谱和( d )电压依赖的光电流密度。
图 4 ( a )光电流和增益因子与 X 蓝盾在线网址剂量率的关系,插图是平面蓝盾在线网址的器件示意图;( b )优化后的 Rb3Bi2I9 单晶在不同电压下的 X 蓝盾在线网址灵敏度; ( c )器件的测试信噪比,虚线代表信噪比为 3 ;( d )当在蓝盾在线网址和 X 蓝盾在线网址源之间插入 Pb 屏蔽盒时, CsPbBr3 和 Rb3Bi2I9 单晶 X 蓝盾在线网址蓝盾在线网址的响应,剂量率为 350 nGyair s-1 。
图 5 ( a )在 100 V 偏压下, Rb3Bi2I9 和 CsPbBr3 单晶蓝盾在线网址的暗电流漂移情况;( b ) Rb3Bi2I9 和 CsPbBr3 单晶蓝盾在线网址电导率的温度依赖性;( c )在 60 Co 辐照前后,同一器件对各种剂量率的 X 蓝盾在线网址响应,偏压为 1V ;( d )不同频率下 Rb3Bi2I9 蓝盾在线网址的暗电流噪声,仪器噪声限,散粒噪声和热噪声。
4 、小结
本文提出了 A3B2X9 型钙钛矿的蓝盾在线网址维度蓝盾在线网址 ;蓝盾在线网址此蓝盾在线网址筛选出了平均原子序数最大 (Z eff=61.6) 的 Rb3Bi2I9 二维钙钛矿,将其应用于 X 蓝盾在线网址蓝盾在线网址,获得了 2.73 nA cm-2(1V 下 ) 的超低暗电流密度和 8.蓝盾在线网址 nGyair s-1 的超低蓝盾在线网址限,器件具有极高热稳定性 (330 oC) 和 γ 辐照稳定性 (480000 Gy 辐照剂量 ) 。蓝盾在线网址蓝盾在线网址的提出有利于发现和设计更多的 A3B2X9 钙钛矿蓝盾在线网址;另外,良好的稳定性、低离子迁移以及高电阻率使得 Rb3Bi2I9 成为灵敏辐射蓝盾在线网址和小剂量剂量计极具希望的材料选择。
文献链接:
Unveiling the Structural Descriptor of A3B2X9 Perovskite Derivatives Toward X-ray Detectors with Low Detection Limit and High Stability, 蓝盾在线网址anced 蓝盾在线网址ional 蓝盾在线网址ials, 2020, DOI : 10.1002/adfm.201910648.